量子计算领域开辟了新道路,西安交大研究成果

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化工医药原料搜索,用化学加百科专业

科学家们对钻石很感兴趣——不是用来装饰珠宝的那种,而是比人类头发还细的微小种类。这些所谓的“纳米钻石”几乎完全由碳构成。但是,通过将其他元素引入纳米金刚石的晶格(一种被称为“掺杂”的方法),研究人员可以得到在医学研究、计算等领域有用的特征。在2019年5月3日发表于《科学进展》(Science Advances)上的一篇论文中,华盛顿大学(University of Washington)、美国海军研究实验室(U.S. Naval Research Laboratory)和太平洋西北国家实验室(Pacific Northwest National Laboratory)的研究人员宣布:他们可以利用极高的压力和温度来掺杂纳米金刚石。

如果你去关注一下近几年材料科学的研究进展,你就会发现一种趋势:有大量的研究人员把研究热情投入到了钙钛矿身上。钙钛矿可以制成太阳能电池,还可以制成发光二极管、催化剂,甚至可以制成未来量子计算机的元件。

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导读

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那么,什么是钙钛矿呢?它为何有着如此非凡的本领呢?

压电晶体是用以检测振动的多种传感器的关键组分,可以在水下声纳和医学超声成像系统中找到它们。根据西安交通大学的一个研究团队的说法,通过添加微量的稀土元素,这些晶体的性能可以显著提高。

近日,西安交大李飞教授和徐卓教授及其合作者在弛豫铁电单晶材料高性能化研究方面取得了重大突破,其研究成果于2019年4月19日在国际权威期刊《科学》上发表。

研究小组用这种方法将纳米金刚石与硅结合,使金刚石发出深红色的光,这一特性将使它们对细胞和组织成像有用。研究小组发现,该方法还可以将纳米金刚石与氩掺杂在一起。氩是一种稀有气体,是一种与气球中的氦有关的非反应性元素。掺杂这种元素的纳米金刚石可以应用于量子信息科学——一个迅速扩展的领域,包括量子通信和量子计算。华盛顿大学材料科学与工程副教授、太平洋西北国家实验室研究员Peter Pauzauskie说:该方法通过仔细选择合成过程中使用的分子起始材料,有意地在金刚石纳米晶体中掺杂其他元素。

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压电材料可以将机械振动转化为电信号,反之亦然。目前,最先进的压电器件通常使用一种称为PMN-PT的钙钛矿氧化物晶体,在效率方面它优于其他常见压电材料三倍左右。然而,研究人员表示,尽管进行了大量的研究,但在过去20年里,在改善这些晶体性能方面的进展一直很缓慢。

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钙钛矿是个大家族

现在,科学家们已经发现,在PMN-PT中加入相对少量的钐——约每一千个母体晶体原子中加入一个钐原子——可以大大提高其性能。他们说,普通的PMN-PT晶体每牛顿力能产生约1200到2500皮库伦的电荷,但这种新的掺杂晶体每牛顿能产生3400到4100皮库伦的电荷。

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钻石砧细胞的侧视图,用于在靠近细胞中心的两个人造钻石之间产生超过15吉帕压力。图片:Mark Stone/University of Washington

从某种程度上来说,钙钛矿之所以在多个领域有着广泛的应用前景,是因为它是一个大家族。钙钛矿并不是专指一种含钙和钛的某种化合物,而是一类具有ABX3结构的晶体材料的总称,其中A是较大的阳离子,B是较小的阳离子,X是阴离子,每个A离子被B和X离子一起构成的八面体所包围。历史上所发现的第一种钙钛矿,是天然矿物钛酸钙,它是1839年德国化学家古斯塔夫·罗斯在俄罗斯乌拉尔山探险时发现的。随后,研究人员把所有具有ABX3结构的晶体材料都称为钙钛矿。钙钛矿之所以会被许多研究人员宠爱,那是因为很多种离子都可以在一起组合成ABX3的结构,比如BiFeO3、CsPbI3等。事实上,元素周期表中90%的金属元素都可以成为钙钛矿的A或B离子。当科学家需要一种特别的材料时,研究人员就制造出了大量的有着相同结构但元素组成不同的晶体,通过实验对比,能很快找到表现最佳的材料。

研究人员发现,钐原子使PMN-NT的有序晶体结构在原子和纳米尺度上变得更加不均匀。这进而破坏了其偶极矩——材料中电荷极化的点——的有序排列。这项研究的主要作者李飞教授说,这种破坏使晶体“对施加的电场更加敏感,反应更灵敏,从而导致高压电性”。

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掺杂纳米金刚石的方法还有离子注入等,但这一过程往往破坏晶体结构,引入的元素被随意放置,限制了性能和应用。在这里,研究人员决定在纳米金刚石合成后不进行掺杂。相反在分子成分中掺杂他们想要引入的元素来制造纳米金刚石,然后使用高温和高压来合成含有这些元素的纳米金刚石。从原理上讲,这就像做蛋糕一样:在面糊中添加糖比在烘焙后添加糖要简单得多,也更有效。研究小组研究纳米金刚石的出发点是一种富含碳的材料(类似于木炭,保罗斯基说)研究人员将这种材料纺成一种轻质多孔基质,称为气凝胶。

下面,我们就来列举一些钙钛矿主要的应用前景。

科学家们还发现,钐掺杂可以抵消晶体生长过程中电学性质的变化,从而使整个晶体的压电性能更加均匀。他们指出,掺杂还导致可以产生出更大的晶体,这可能有助于降低生产成本和减少浪费。

弛豫铁电单晶1997年发现以来,被认为是压电陶瓷问世半个多世纪以来压电材料取得的革命性突破,大幅度提升了压电材料的性能和医疗超声的成像分辨率。然而,随着人们对医疗超声系统精度需求的不断提升,如何进一步提高弛豫铁电单晶的压电和介电性能,成为这20多年来,国内外科学家广泛关注的重要科学问题。近日,西安交大李飞教授和徐卓教授及其合作者在弛豫铁电单晶材料高性能化研究方面取得了重大突破,其研究成果于2019年4月19日在国际权威期刊《科学》上发表。

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制成催化剂

研究人员表示,他们的工作有望带来分辨率、灵敏度和效率更高的医学成像设备以及可用于各种工业应用的更强大的压电执行器。他们的研究成果发表在了在4月19日的Science上,文章标题为“Giant piezoelectricity of Sm-doped Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3 single crystals”。这一研究是西安交大研究团队与美国宾夕法尼亚州立大学、澳大利亚伍伦贡大学、美国北卡州立大学等单位合作开展的。

西安交大研究团队与美国宾夕法尼亚州立大学、澳大利亚伍伦贡大学、美国北卡州立大学等单位合作,设计并生长了钐掺杂的铌镁酸铅-钛酸铅压电单晶,成功将“增强的局域结构无序性”、“准同型相界”和“工程畴结构”三种高压电效应的起因有机结合,大幅度提高了弛豫铁电单晶的压电和介电性能,压电系数最高达4000皮库伦每牛顿以上,介电常数达12000以上,较之非掺钐的同组分的铌镁酸铅-钛酸铅压电单晶的性能提高约一倍;同时,利用钐元素在晶体生长过程中的分凝特点,优化了单晶棒性能的均匀性,为高频医疗超声探头和高精度与大位移压电驱动器奠定了新的压电单晶材料基础。基于第一性原理计算,研究团队还发现,钐掺杂的铌镁酸铅-钛酸铅晶体相变温度下降很可能是由于钐掺入而随之产生的铅空位所致。这一发现将为今后进一步优化弛豫铁电单晶的综合性能提供理论参考。

然后在碳气凝胶中掺杂了一种叫做正硅酸四乙酯的含硅分子,这种分子被化学地整合在碳气凝胶中。研究人员将这些反应物密封在一个金刚石砧细胞的垫圈内,这样可以在垫圈内产生高达15千兆帕的压力。作为参考,1gigapascal大约是10000个大气压,或者是海洋最深处压力的10倍。为了防止气凝胶在如此极端的压力下被压碎,使用氩气作为压力介质。在将材料加载到高压下后,研究人员用激光将电池加热到3100华氏度以上,超过太阳表面温度的三分之一。

早在20世纪70年代,美国贝尔实验室的研究人员就指出,钙钛矿氧化物(X由氧离子填充,各种金属离子填充位置A和B)可以当作不错的催化剂。

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把钙钛矿氧化物制成催化剂的一个办法是,在钙钛矿结构中加入少量具有高度催化活性的金属。例如,可以用钌代替钙钛矿氧化物中约5%的B阳离子,测试显示,与其他钌化合物催化剂相比,这样的钙钛矿氧化物可以在只使用少量钌金属的情况下,提供同等催化效果。此外,直接使用金属颗粒作为催化剂的一个问题是,这些颗粒会倾向于聚成团块,从而降低了表面积和催化活性。如果将金属嵌入到钙钛矿氧化物中,就可以完全避免了聚成团块的发生。

图A Sm-PMN-PT晶体照片 图B 晶体压电系数和介电常数 图C 晶体电致应变测试曲线

在与华盛顿大学化学工程荣誉退休教授e·詹姆斯·戴维斯(E. James Davis)的合作中发现:在这种温度下,固态氩熔化形成超临界流体。通过这一过程,将碳气凝胶转化为含有硅基掺杂分子形成发光点缺陷的纳米金刚石。纳米金刚石发出的深红光波长约为740纳米,这在医学成像中很有用,掺杂其他元素的纳米金刚石可以发出其他颜色。可以在元素周期表上扔一个飞镖,只要我们击中的元素是溶于钻石的,我们就可以用这种方法把它有意地合成纳米钻石,可以制造出光谱广泛的纳米金刚石,它们可以为成像目的发射不同的颜色。

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李飞教授为该文章的第一作者和通讯作者,北卡州立大学马修·卡布拉(Matthew J. Cabral)博士为文章共同第一作者,澳大利亚伍伦贡大学张树君教授为文章的共同通讯作者。论文作者还包括西安交大徐卓教授,美国宾夕法尼亚州立大学陈龙庆教授、托马斯·施罗特(Tom Shrout)教授以及美国阿肯色大学许彬博士等。

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研究人员用上面的办法制成了各种高效的催化剂,一些催化剂可以把汽车尾气中一氧化碳、氮氧化物和碳氢化合物等有毒气体迅速氧化,来起到过滤作用;一些催化剂可将二氧化碳还原为有用的碳氢化合物,并减少这种温室气体的排放;还有一些催化剂可以在电解水的反应中发挥催化作用。

近10年来,西安交通大学电信学部电子陶瓷与器件教育部重点实验室、国际电介质研究中心徐卓教授、李飞教授团队围绕弛豫铁电单晶高压电性的起源与性能优化开展了大量的研究工作。2016年,研究团队在介观尺度上揭示了弛豫铁电单晶高压电效应的机理(自然-通讯, 7, 13807,被ESI数据库收录为高被引文章)。2018年,基于对弛豫铁电单晶压电机理的深刻认识,研究团队提出了通过增强局域结构无序性来进一步提升铁电材料压电性能的理论方法,并在稀土元素钐掺杂的铌镁酸铅-钛酸铅陶瓷材料中得到了实验验证(自然-材料, 17, 349,被ESI数据库收录为热点文章),这些为近期发表在《科学》期刊上的文章奠定了重要的理论和实验基础。该研究工作得到了国家自然科学基金、111引智计划等项目的支持。

华盛顿大学博士后研究员Matthew Crane操作的设备使用激光加热高压钻石砧细胞垫圈,使其温度超过3100华氏度,超过太阳表明温度的三分之一。图片:Mark Stone/University of Washington

最近,澳大利亚悉尼大学的研究人员另辟思路,专注于研究分层多孔钙钛矿氧化物以及其他金属氧化物材料。使钙钛矿氧化物变为一种分层多孔的结构,可以最大限度地增加了催化的表面积,并提高了它们的催化效果。此外,分层多孔钛矿氧化物还可以成为一个很好的载体,让小孔装载一些有催化效果的纳米金属颗粒。这些研究人员已经制造了一种分层多孔的钙钛矿,内含铑-镍纳米颗粒,而这种颗粒是一种高活性、高稳定性的催化剂,可以使氢与二氧化碳反应生成甲烷。他们当前的研究计划是,让分层多孔钙钛矿氧化物承载更小的催化金属颗粒。甚至是单个原子,以进一步提高催化效果。

必威betway,也可以利用这种分子掺杂方法,用两个或两个以上不同的掺杂原子制造出更复杂的点缺陷,包括以前从未产生过的全新缺陷。令人惊讶的是,研究人员发现他们的纳米金刚石还含有另外两种他们不打算引入的元素——用作压力介质的氩和来自空气中的氮。就像研究人员打算引入的硅一样,氮原子和氩原子已经完全融入到纳米金刚石的晶体结构中。这标志着科学家首次使用高温高压组装技术将稀有气体元素氩引入纳米金刚石晶格结构。要迫使无反应的原子与化合物中的其他物质结合是不容易的。

可把光电互为转换

来源 | 西安交大新闻网编辑 | 化学加

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在钙钛矿的ABX3结构中,除了在A和B位置上换上不同的金属阳离子之外,还可以换上一些有机阳离子。

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这是一个意外,一个完全的惊喜,但氩被纳入纳米金刚石的事实意味着,这种方法有可能用于制造其他点缺陷,这些点缺陷有可能用于量子信息科学研究。研究人员希望在纳米金刚石的旁边故意掺杂另一种稀有气体氙,以便在量子通信和量子传感等领域得到应用。研究小组的方法还可以帮助解决一个宇宙之谜:在外层空间发现了纳米金刚石,而外层空间的某些物质(如超新星或高能碰撞)会向它们注入惰性气体。尽管保罗斯基和团队开发的方法是在地球上掺杂纳米金刚石,但其发现可以帮助科学家了解哪些类型的外星事件触发了远离地球的宇宙掺杂。

20世纪70年代末,人们就研制出了有机卤化铅钙钛矿,其中甲基铵或甲脒氢2 )离子形成了钙钛矿结构中的A阳离子,铅为B阳离子,氯、溴或碘阴离子则为X阴离子。在最近20几年,研究人员就发现有机卤化铅钙钛矿具有光伏特性,换句话说,可以把光能转换为电能。这种钙钛矿制造成本低,光电转化效率高等优势(当前其转换效率已提高到约21%)。于是,钙钛矿太阳能电池已成为近几年热门的研究课题。

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此外,有机卤化铅钙钛矿还可以把电能转换为光能,所以它也可以用来制成照明或显示器中所使用的发光二极管,甚至可以制成激光器。

在制造有机卤化铅钙钛矿的过程中,其晶体内部结构的完整性受到破坏,即出现晶体缺陷。对于许多其他晶体材料来说,这种缺陷会影响其性能,降低光-电或电-光的转换效率。但不知何故,有晶体缺陷的有机卤化铅钙钛矿的性能却不受任何影响。这是有机卤化铅钙钛矿的另一大优势,虽然研究人员还没有完全搞清楚这背后的原因。

当然,有机卤化铅钙钛矿包含铅元素,而铅对人来说是有毒的,所以这种材料仍然不太理想。研究人员试图找到其他具有相同性质的钙钛矿,但除了有机卤化铅钙钛矿以外,其他所有的钙钛矿都不太理想。所以没有办法,铅元素似乎是必不可少的。

前面提到钙钛矿可以把光能转换为电能,即钙钛矿可以吸收可见光,科学家还发现,钙钛矿不仅能吸收可见光,一些钙钛矿也能吸收伽马射线。目前市面上可买到的用于伽马射线探测的材料非常昂贵。最近的研究表明,溴铅铯可以成为一种低成本的替代品,其性能也表现不错。

成为量子计算机的元件

如果使有机卤化铅钙钛矿足够小,小到成为了纳米晶体的话,那么它就可成为一种每次发射出单个光子的发射器。

对于传统的单光子发射器,比如用硒化镉制成的纳米晶体,你必须非常努力地消除晶体缺陷,否则出现一个缺陷就会导致它发不出任何光。但是,钙钛矿纳米晶体却不受晶体缺陷的影响,使得这种材料拥有了另一个巨大的优势。

这种钙钛矿纳米晶体可以在量子通信中得到很大的应用。量子力学原理告诉我们,任何对量子系统的测量都会对系统产生干扰,如果有第三方尝试窃听,那么就会破坏这些光子的量子状态,这样发送和接受消息的双方会马上察觉,并可以直接中断此次通信。所以说,量子通信是极为安全的。而钙钛矿制成的单光子发射器,可以为量子通信提供所使用的光子。

此外,如果研究人员能找到利用多个钙钛矿纳米晶体产生大量处于纠缠状态的光子对的办法,那么钙钛矿纳米晶体另一个应用则是光量子计算机。

量子计算机是以量子比特为基础的计算机。量子比特是量子信息的基本单位,在传统的计算机中,一个比特在同一时间只能是0或1,只存在一种状态,但量子比特可以是1的同时也可以是0,两种状态同时存在,这种效果叫量子叠加态,这种独特的性质给了量子计算机超强的计算能力。此外,量子纠缠现象,即一个微观粒子可以瞬间影响到另一个微观粒子的现象,可以让量子比特之间相互通信,也就是说,测量一个量子比特可以提供另一个量子比特的状态信息。量子纠缠是量子计算机进行大规模计算所必需的。

光量子计算机的量子比特就是用光子的某些量子状态来表示的。当前,光量子计算机的研究挑战是找到能够快速产生大量纠缠光子的材料。到目前为止研制的器件产生纠缠光子的速度都非常慢,但钙钛矿纳米晶体可能会改变这种情况。最近,瑞士苏黎世联邦理工学院的研究人员就利用许多钙钛矿纳米晶体组成的集合,快速地产生了多个可能处于纠缠状态的光子对。当然这个研究还需进一步验证,但他们确信他们已朝着目标迈出了关键的一步。

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全有机钙钛矿

2018年,中国东南大学的研究人员创造了总共23种不含金属的钙钛矿,其中钙钛矿中A和B离子全都是有机阳离子组成的,而阴离子则是氯、溴或碘阴离子,这就是全有机钙钛矿。这一发现为钙钛矿家族开辟了一个重要的新分支。因为有机分子的种类极多,这使得钙钛矿的家族更加壮大,其应用范围比以前变得更加广泛了。

东南大学的研究人员想用全有机钙钛矿制造一种更好的压电材料。压电材料是一种可在压力作用下产生电能的材料,它们广泛应用于声纳和超声波成像、车辆安全气囊传感器和计算机部件等领域中。

钛酸钡是一种无机钙钛矿氧化物,是目前应用最广泛的压电材料之一,它的生产成本相对较低,还可以制成粉末,但其物理性质类似于陶瓷,非常坚硬,不容易弯曲,所以无法应用于柔性结构中。当前的确存在着一些柔性压电材料,但其性能远不如钛酸钡。研究人员已经找到了几种全有机钙钛矿,可以做到既有柔韧性,又有极好的压电性能,这种材料在未来可以应用于各种穿戴设备中,包括可检测心跳的运动背心、义肢中可产生触摸感应的人造皮肤,等等。

当然,压电材料只是有机钙钛矿潜在的众多应用中的一个,随着更多研究人员的加入,全有机钙钛矿将会成为研究的新热门。

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